Développement de modèles prédictives pour la détermination des propriétés de transport des liquides ioniques

Abstract

Ce travail de thèse explore la prédiction des propriétés de transport des liquides ioniques, des composés constitués d’ions aux propriétés uniques comme la stabilité thermique, la non-volatilité et une grande modularité. Ces caractéristiques rendent les LI précieux pour des applications en électrochimie, catalyse ou gestion thermique, mais leurs interactions complexes compliquent la prédiction de propriétés telles que la conductivité électrique, la conductivité thermique et la viscosité. Face aux limites des méthodes expérimentales, coûteuses et lentes, cette recherche s’appuie sur l’intelligence artificielle (IA) et l’apprentissage automatique pour développer des modèles prédictifs précis, en exploitant des bases de données riches et des algorithmes avancés. La méthodologie repose sur la constitution de bases de données soigneusement sélectionnées, regroupant des milliers de points de mesure pour diverses familles de LI. Chaque jeu de données a fait l’objet d’une révision rigoureuse prenant en compte les incertitudes et les conditions expérimentales (température, pression) afin d’assurer la fiabilité des modèles. Les structures moléculaires sont décrites via des approches comme les contributions de groupes (GC), qui fragmentent les molécules en unités chimiques, et les relations quantitatives structure-propriété (QSPR), qui utilisent des descripteurs pour quantifier les caractéristiques moléculaires. Ces données alimentent des algorithmes d’apprentissage automatique, notamment XGBoost, Random Forest, Support Vector Machine (SVM) et Deep Neural Networks (DNN). Ces outils modélisent les liens entre structures chimiques et propriétés de transport, offrant à la fois précision et interprétabilité, et surpassant souvent les approches traditionnelles. Pour la conductivité électrique, les résultats démontrent que les modèles DNN et SVM atteignent des précisions proches des incertitudes expérimentales, avec des erreurs relatives moyennes souvent inférieures à 3 % et des coefficients R² avoisinant 0,99. Pour la conductivité thermique, les approches QSPR-XGBoost et QSPR-SVM se distinguent (ERAM ≈ 0,52 %, R² ≈ 0,9981), tandis que pour la viscosité, le DNN couplé aux QSPR obtient une erreur moyenne de l’ordre de 2,7 %. Les modèles ont été rigoureusement validés par des techniques de validation croisée et externe. Cette thèse propose des outils prédictifs robustes pour la conception rationnelle des liquides ioniques, réduisant la dépendance aux mesures expérimentales. Les perspectives incluent l’élargissement des bases de données aux familles peu représentées (anions rares, nouveaux cations), l’extension à d’autres propriétés émergentes et le développement de modèles hybrides combinant l’intelligence artificielle et simulations atomistiques pour accroître encore la précision et la portée des prévisions.